北京大學化學與分子工程學院教授馬丁團隊與大連理工大學教授石川團隊、中國科學院大學教授周武團隊等的聯合研究取得新進展,相關成果日前發表于《自然》。
研究團隊設計合成了高密度、高分散的原子級金屬鉑(Pt)物種和立方相碳化鉬(α-MoC)組成的界面催化結構,制備出一種高效、穩定的Pt/α-MoC催化劑。該催化劑可用于催化水煤氣變換(WGS)制氫反應,這也是迄今報道的催化性能最佳的WGS催化劑。
WGS反應是能源化工領域制取純氫重要方式之一。受化學平衡限制,WGS反應在低溫進行更有利,這對催化劑活性和耐久性提出了更高要求。
早在2017年,馬丁團隊等就在《自然》《科學》上報道了Pt/α-MoC和Au/α-MoC催化劑可在低溫下實現極高產氫效率,開辟了WGS高效制氫、粗氫提純等新途徑。
“α-MoC具有優異的解離水分子(H2O)性質,室溫即可實現H2O的解離并釋放氫氣。但是,一定溫度下表面吸附解離的羥基物種如不能及時轉化,在長效催化過程中就存在深度氧化α-MoC,從而導致催化劑失活的問題。因此,如何實現H2O和一氧化碳(CO)吸附活化速率的完美匹配,是進一步提高催化劑反應活性及長效穩定性的關鍵科學問題。”石川告訴《中國科學報》。
此次,研究團隊構建了高密度、高分散的原子級Pt物種和α-MoC組成的界面催化體系,直接觀察到H2O在α-MoC表面的解離路徑,同時,高密度原子級Pt物種的存在有效促進了CO吸附活化,不僅增強了H2O解離產生活性氧物種的快速反應和脫附,同時開辟了基于CO直接解離步驟的低溫協同制氫新路徑。
“與其他WGS催化劑相比,Pt/α-MoC催化劑具有更高活性和更寬反應溫度范圍,可以實現低溫制氫,同時研究人員還找到了穩定Pt /α-MoC催化劑的方法。”馬丁說。
據了解,Pt/α-MoC催化劑突破了美國能源部2004年車載燃料電池發展規劃所推算的催化活性限值,具有較好的應用前景。美國化學會以催化劑助力燃料電池汽車發展為題進行了報道,認為這是一個重要發現。
目前,相關制備Pt /α-MoC催化劑技術已申請專利。馬丁表示,通過研究Pt /α-MoC催化劑機理,研究團隊還揭示出該催化劑高效原因,為后續高效催化劑研制提供了新思路。