揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)是造成大氣復(fù)合污染的重要前體物之一。催化氧化技術(shù)具有效率高、能耗低的優(yōu)點(diǎn),是可行的VOCs去除技術(shù)之一。鉑、鈀等貴金屬催化劑是最成熟的VOCs燃燒催化劑,但其來(lái)源稀缺、成本高昂限制了大規(guī)模應(yīng)用。錳氧化物(MnOx)具有豐富的自然資源、易調(diào)節(jié)的物理化學(xué)性質(zhì)和環(huán)境友好的特性,是替代貴金屬催化劑的理想選擇。
近期,中國(guó)科學(xué)院城市環(huán)境研究所研究員賀泓團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)出一種以尿素水解驅(qū)動(dòng)高錳酸鉀同步還原的均勻沉淀法。通過(guò)簡(jiǎn)單調(diào)節(jié)均勻沉淀反應(yīng)的時(shí)間和溫度,該方法可獲得不同形貌的α-MnO2納米材料,包括納米線、納米棒和納米顆粒。活性測(cè)試實(shí)驗(yàn)證實(shí),優(yōu)選的α-MnO2納米顆粒催化劑可在190℃、78000h-1高空速條件下,長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)完全氧化乙酸乙酯,其活性和穩(wěn)定性均優(yōu)于其他已報(bào)道的錳氧化物催化劑和典型的貴金屬催化劑。多種表征實(shí)驗(yàn)與第一性原理計(jì)算一致表明,α-MnO2(2 1 1)晶面上的高活性氧物種是提高催化性能的關(guān)鍵。
該研究用簡(jiǎn)易的制備方法成功控制了MnOx催化劑的形貌和晶面,為更好理解錳基催化劑的構(gòu)效關(guān)系和指導(dǎo)高性能催化劑開(kāi)發(fā)提供了參考。
相關(guān)成果發(fā)表在Chemical Engineering Journal上。研究得到政府間國(guó)際科技創(chuàng)新合作重點(diǎn)專項(xiàng)、國(guó)家自然科學(xué)基金和中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)等項(xiàng)目的支持。